自2013年中国实施大气污染防治以来，PM2.5降幅显著。但其关键组分SOA的改善却明显滞后。这一"减排不等效"的现象提示，大气中可能存在被忽视的化学机制在抵消治理效果。我们试图回答：在持续减排背景下，究竟是什么在拖慢SOA的下降？
导读
近年来，SOA下降速度缓慢，在PM2.5中的占比持续上升。由于其生成机制复杂且前体物来源多样，导致其变化驱动因素仍难以厘清。针对SOA重点组分展开研究，有助于揭示其复杂的变化机理，对进一步缓解颗粒物污染具有重要意义。
自2014年以来，中国二次PM2.5（SPM）浓度以-2.6 μg·m-3·yr-1（-10% yr-1）的速度迅速下降。然而，SOA浓度的下降率明显低于其他SPM成分。多地观测显示，SOA平均以-0.6 μg·m-3·yr-1的速度缓慢下降，仅为SPM改善率的~60%。模型模拟与地表观测表明，有机硝酸盐（pON）作为人为-生物交互的重要产物，在京津冀（BTH）、长三角（YRD）和华南（SC）地区的SOA中占比较高（1.40~2.73 μg·m-3，15%~28%）。与传统预期相反，pON浓度在中国东部大部分地区呈显著上升趋势，对上述重点区域SOA变化趋势的贡献达+3%至+13%。这一现象凸显了pON影响区域SOA变化的重要性。
基于化学机理分析，本研究探讨了pON与其主要前体物NO3自由基和单萜烯（TERP）的关系。NO3自由基是夜间主要的大气氧化剂，由NO2与O3反应生成，近年来人为排放的减少叠加不利气象条件的影响，增强了NO3自由基的生成，进而推高了城市pON浓度，这种趋势在夜间尤为明显（+0.04~+0.10 μg·m-3·yr-1）。相比之下，TERP作为生物源排放物，其排放受气温调控，可能在特定年份影响pON浓度。
本研究采用NO2/O3比率（基于MDA8 O3与日均NO2计算）作为pON变化的关键指标，该比率控制着NO3自由基的形成及其后的pON生成。具体而言，当NO2/O3比率高于0.20时，pON随比率降低而增加，呈现负反馈机制——这是由于高排放下O3的NO滴定效应减弱，更多O3与夜间新排的NOx反应生成NO3，增强pON生成。当NO2/O3比率降至0.16以下时，比率进一步降低反而抑制pON生成，呈现正反馈机制——这是由于低排放区白天O3生成随NOx减少所致。
观测显示，中国东部NO2/O3比率从2014年的0.26显著下降至2019年的0.16，与全国NO2减排密切相关。该演变标志着中国东部化学机制由负反馈阶段向正反馈阶段的转变，其中2017-2019年为关键过渡期。在此期间，pON生成量达到峰值，对SOA和PM2.5变化的影响最为显著。
进一步减排实验证实了pON与O3污染协同控制的潜力。以2019年7月为基准，本研究量化了NOx和AVOCs排放削减10%、30%和50%对pON和O3浓度的影响。结果表明，pON与O3在所有情景下均呈现协同变化。NOx减排可有效降低pON浓度：减排50%可使pON平均下降25%。NO2与O3的同步削减显著抑制了pON生成。相比之下，AVOC减排对pON影响甚微，这主要由于研究区域O3生成对VOCs的敏感性较低，O3的微弱减少仅导致NO3浓度小幅下降。
本研究通过量化化学途径的耦合作用，推进了对中国东部SOA组成变化的机制理解。结果表明，pON在中国东部增加了6%~21%，部分抵消了整体SOA的减少。本研究揭示了一种双相NO2驱动的反馈机制：在2020年之前，降低NOx会削弱O3滴定，升高NO3自由基并促进pON的形成（负反馈）；2020年后，持续的NOx减排将这种平衡转向正反馈，并实现了协调的SOA-O3控制。研究强调了pON变化的复杂机制及其在SOA和O3污染协同控制中的重要作用。
本文内容来自The Innovation姊妹刊The Innovation Geoscience第4卷第2期以Letter发表的"NOx reductions paradoxically hinder the decline of secondary organic aerosol in Eastern China via particulate organic nitrates chemistry"（投稿：2025-12-31；接收：2026-03-10；在线刊出：2026-03-16）。
DOI：10.59717/j.xinn-geo.2026.100212
引用格式：Chang F., Li N., Fu T.-M., et al. (2026). NOx reductions paradoxically hinder the decline of secondary organic aerosol in Eastern China via particulate organic nitrates chemistry. The Innovation Geoscience 4:100212.
原文链接：https://www.the-innovation.org/article/doi/10.59717/j.xinn-geo.2026.100212
